築地教会の分教会、赤羽橋分教会が前身でありました。

1889年、パリ外国宣教会のパピノ師は神田教会の分教会として、 現在の地に「麻布聖心（みこころ）聖堂」を建てました。

その後の1892年、小教区として神田教会から独立しました。20名ほどの信徒から歩み始めた教会は、1900年初頭には16カ国にも及ぶ外国人信徒が在籍し、1921年には東京6教会中最大の信徒数となりました。

1945年、東京大空襲により聖堂が全焼しましたが、聖心女子学院、信徒宅、伊皿子の枝光会を仮聖堂とするなどの移転を繰り返し、1952年4月13日、現在の聖堂が献堂されました。

信仰に深く根付いた家庭を中心に教勢は伸び、100年を待たずして洗礼数が1万名を超えました。教会堂名として捧げられた「イエスのみこころ」のもと、現在に至るまで、社会福祉・奉仕活動をはじめ多くの活動や集いを継続的におこなっています。